Simic bergabung di Persija pada musim awal musim 2018.
Pada musim pertamanya membela Persija, Simic berhasil mencetak 18 gol dari 30 laga.
Ia salah satu pemain kunci di balik keberhasilan Macan Kemayoran merengkuh gelar juara Liga 1 2018.
Baca juga: Baru Beberapa Pekan Gabung Persija, Simic Sudah Harus ke Serbia dan Absen 6 Pekan
Pada musim berikutnya, Simic makin menggila.
Ia sukses menceploskan 28 gol dari 32 laga.
Jumlah tersebut belum termasuk lima golnya di ajang Piala Indonesia.
Pada musim 2020, kompetisi terhenti akibat Covid-19.
Persija baru melakoni dua pertandingan. Simic baru menyumbangkan satu gol sebelum kompetisi dihentikan selama hampir setahun.
Pada musim 2021-2022, Simic masih mampu menyumbangkan 14 gol dari 27 laga.
Setelah itu, terjadi konflik yang melibatkan dirinya dan manajemen Persija.
Simic sempat bermain sebentar di Liga Serbia membela Radnicki Kragujevac pada musim 2022-2023.
Namun, ia hanya diturunkan enam kali dengan torehan satu gol.
Memasuki musim 2023-2024, Simic kembali direkrut Persija setelah ada kesepakatan damai.
Namun, comebacknya di Persija ternyata jauh dari harapan.
Baca juga: Marko Simic Ukir Sejarah Bareng Persija
